Karrierje beindítása nem nélkülözte a küzdelmet: első, vegyes sikerű filmszerepei után végül a tévé volt az, ami meghozta a nemzetközi elismerést, egészen pontosan az 1962-es Az Angyal című sorozat főszerepe.
Bár sokan kételkedtek, hogy bárki hitelesen válthatja le Sean Conneryt a 007-es szerepében, Moore sármja végül tökéletesnek bizonyult James Bond szerepére. Első 007-es szerepe, az 1973-as Élni és halni hagyni a pénztáraknál is szépen szerepelt, és a kritika is szerette.
Már egy évvel később új Bond-filmmel jelentkezett, ez volt Az aranypisztolyos férfi.
Szép sorjában érkezett a többi 007-es film is, A kém, aki szeretett engem már Oscar-jelölésekig is vitte – bár végül díj nem lett egyikből sem.
Összesen hétszer játszotta el Bond szerepét, míg végül a Halálvágtával búcsúzott a karaktertől 1985-ben azzal az indokkal, hogy már túl öreg a figurához.
A nagy Bond-láz közepette belefért egy másik ikonikus karakter is: ő volt a Sherlock Holmes New Yorkban címszereplője.
Bár Európában óriási sikere volt, az amerikai közönség sokáig nem figyelt fel rá, ezt végül az Ágyúgolyó futam változtatta meg.
Négyszer házasodott: Doorn Van Steyn 1946-tól 1953-ig, Dorothy Squires 1953-tól 1968-ig, Luisa Mattioli 1969-től 1996-ig volt a felesége, Christina Tholstrupot 2002-ben vette el, azóta is együtt voltak.
Négy házasságából három gyereke született, Geoffrey, Christian és Deborah Moore. Mindhárman követték apjukat a filmszakmába, Geoffrey színész és rendezőasszisztens, Christian producer, a legsikeresebb Deborah lett, aki olyannyira apja nyomdokaiba lépett, hogy maga is játszott egy Bond-filmben, a 2002-es Halj meg máskorban stewardesst alakított.
Roger Moore-t 1999-ben iktatta be a királynő az angol lovagrendbe, 2003 óta pedig viselheti a Sir megnevezést is. Mindegyik elismerést az UNICEF-fel végzett humanitárius munkája miatt kapta.
