Marcelino 2013 januárjában vette át először a Villarreal irányítását. Akkor a másodosztályban szereplő csapatot azonnal visszavezette az élvonalba, majd a következő három évben egyaránt a legjobb hatban végzett velük. A 2015/16-os idényben az Európa Ligában is nagyot menetelt az együttessel, amelyet csak a Liverpool tudott megállítani az elődöntőben. A sikertörténet 2016 nyarán, néhány nappal az új szezon kezdete előtt ért véget.
Más sajtóértesülések szerint Marcelino már a 2015/16-os év utolsó fordulójában kihúzta a gyufát a vezetőségnél.
