A spanyol sportdiplomatát a Quirón de Barcelona klinikán ápolták, súlyos szívelégtelenséggel.
Samaranch 1966-ban vált a NOB tagjává, 1968 és 1975, valamint 1979 és 1980 között a testület protokollfőnökeként, 1970-től 1978-ig, illetve 1979 után végrehajtó bizottsági tagként, 1974-től 78-ig alelnökeként, 1980 és 2001 között pedig elnökeként tevékenykedett, azóta örökös tiszteletbeli elnök volt.
Rendkívül feszült politikai légkörben vette át a világ legjelentősebb sportszervezetének irányítását. A moszkvai olimpiát a kapitalista, a négy évvel későbbi, 1984-es Los Angeles-i játékokat pedig a szocialista országok többsége bojkottálta. Ráadásul az 1984-es rendezésre egyedül az amerikai város jelentkezett, azaz az olimpiai mozgalom nagyon nehéz időszakon ment keresztül.
Samaranch egyik fő érdemének éppen azt nevezik, hogy pénzügyileg megerősítette a NOB-ot, és ismét vonzóvá tette mindenki számára a játékokat.
Ezzel párhuzamosan elérte, hogy a versenyeken továbbra se legyenek hirdetések, és a különböző sportágak eseményeinek lebonyolítási rendjéről a döntő szót továbbra is a NOB mondja ki – még ha ezt a körülményektől, a pénzügyi-gazdasági környezettől nem teljesen függetlenül teszi is.
Ugyancsak a tevékenységével összefüggő pozitívumok közé sorolják, hogy a játékokba egyre inkább bevonta a profikat, s az olimpia univerzálissá vált, a világ legjelentősebb, legtöbb embert érdeklő eseményévé nőtte ki magát. Leköszönéséig ugyanakkor elemzők szerint a NOB felépítése nem követte a játékok fejlődését, a korrupció megakadályozásában sem volt hatékony Samaranch, és nem vette elég komolyan a doppingellenes harcot sem. Szintén felrótták neki, hogy a fasiszta Franco-rezsim alatt pozíciókat töltött be, egy orosz könyv pedig azt írta, hogy a szovjet titkosszolgálat (KGB) ügynöke volt.
A sportéletben a NOB-on kívül is több tisztséget töltött be: a Spanyol Olimpiai Bizottság tagja, sportállamtitkár, a Spanyol Korcsolyázó Szövetség elnöke, a Mediterrán Játékok szervezetének alelnöke volt, illetve vezette a spanyol küldöttséget az 1956-os Cortina d,Ampezzó-i téli, valamint az 1960-as római és 1964-es tokiói nyári olimpián.
Hat nyelven – katalánul, spanyolul, franciául, angolul, oroszul és németül – beszélt. Tíz éve megözvegyült, felesége, Maria Teresa Salisachs-Rowe – akit 1955-ben vett el – 2000-ben hunyt el. Gyermekei: Maria Teresa és Juan Antonio Samaranch Salisachs.
